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含鉬多晶鈷催化劑對OER反應的影響

近日,澳大利亞昆士蘭科技大學研究者制備了一種鉬取代的多晶鈷催化劑,并揭示了在材料合成和表面重構中鉬(Mo)的真正角色以及對堿性OER反應(析氧反應)的影響。

含鉬多晶鈷催化劑對OER反應的影響圖片

過渡金屬氧化物由于廉價易得而受到電催化領域研究者的高度關注。在電催化反應發生過程中,大多數含過渡金屬的催化劑都會經歷相轉變、缺陷產生/遷移、價態變化等形式的表面重構過程,這就意味著這些催化劑的真正活性中心往往要在表面重構過程之后才會出現。從這個角度來看,降低初始能壘,加快表面重構過程,有利于產生穩定的活性位點,促進催化動力學,從而顯著提高OER性能。

在此,昆士蘭科技大學研究者選擇典型的多晶鈷基催化劑作為模板來探究異質摻雜對初始表面重構以及催化活性的影響。多晶鈷催化劑是由氧化鈷(CoO)、面心立方(fcc)金屬鈷相和亞穩態六方密堆積(hcp)金屬鈷相組成的。其中,hcp相在費米能級附近具有更高的電子密度,這會在相界面上產生強電子耦合,可以促進各種類型的催化反應。然而,hcp相是亞穩態的,在高溫下會轉化為fcc相。在制備多晶鈷基催化劑的過程中,加入鉬的主要原因是穩定亞穩態金屬hcp鈷相,作為電子供體,以及作為動力學促進劑加速表面重構。

含鉬多晶鈷催化劑對OER反應的影響圖片

研究表明,Mo調制的多晶鈷催化劑有利的初始表面重構和穩定的活性中心,優化的催化劑在堿性介質中具有僅210mV的低起始過電位,幷且實現10mA/cm2 只需要290mV的低過電位,優于貴金屬RuO2和IrO2催化劑。

這項研究首次揭示了表面重建動力學對電化學催化活性的關鍵作用,幷為高性能過渡金屬基催化劑的設計提供了新見解。

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